近日,我校碩士研究生培養(yǎng)取得歷史性突破,環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院2021級(jí)碩士生鐘秀為第一作者,楊福副教授為第一通訊作者,袁愛(ài)華教授和新加坡南洋理工大學(xué)洪輝祥教授為共同通訊作者,我校為第一單位,在美國(guó)科學(xué)院院報(bào)(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)(影響因子11.1,JCR Q1,中科院一區(qū),綜合性國(guó)際頂刊)上發(fā)表題為"Optimizing oxygen vacancies through grain boundary engineering to enhance electrocatalytic nitrogen reduction"的研究文章,這是我校碩士生作為第一作者在本土取得國(guó)際性研究成果并發(fā)表于PNAS。
氨的合成對(duì)工業(yè)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)供給至關(guān)重要,但目前傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝合成氨要求極高的能源消耗并帶來(lái)極大的環(huán)境污染。電化學(xué)還原N2合成氨為氨的可持續(xù)環(huán)境友好合成提供了一種可替代途徑。然而,N2還原需要極高的能量斷裂N≡N鍵,同時(shí)反應(yīng)過(guò)程也面臨著一些嚴(yán)峻的挑戰(zhàn),包括緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、低N2水溶解性,催化劑表面N2的弱捕獲,以及析氫反應(yīng)(HER)的競(jìng)爭(zhēng)。為了解決這些問(wèn)題,本研究開(kāi)發(fā)了一種新型碳纖維催化劑,通過(guò)靜電紡絲法和原位的石墨化熱解過(guò)程將超細(xì)MoO2納米顆粒原位錨定在N摻雜的碳纖維上,精細(xì)的調(diào)控過(guò)程可以使碳纖維上的MoO2擁有豐富的晶界工程效應(yīng),同時(shí)賦予了MoO2高比例的氧空缺位,因此提供了大量的N2分子的表面陷阱效應(yīng)并加速了電催化N2的還原制備N(xiāo)H3效率。通過(guò)最優(yōu)催化劑在特定反應(yīng)電位下的測(cè)試可以獲得173.7 μg h-1 mg-1cat 的氨合成產(chǎn)率及27.6%的法拉第效率,這是目前過(guò)渡金屬電催化劑在NRR反應(yīng)過(guò)程中最高值。


本文進(jìn)一步通過(guò)原位X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算驗(yàn)證了氧空位在N2吸附及活化過(guò)程中的優(yōu)勢(shì),揭示了N2和氧空位的主導(dǎo)相互作用以及氮和Mo(IV) 之間產(chǎn)生的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制。所獲得的最佳催化劑MoO2/C700在60小時(shí)的連續(xù)電解過(guò)程中表現(xiàn)出明顯的催化穩(wěn)定性,為高效和可持續(xù)的氨生產(chǎn)提供了一條前景廣闊的途徑。
PNAS是《美國(guó)科學(xué)院院報(bào)》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America)縮寫(xiě)。它是美國(guó)國(guó)家科學(xué)院的院刊,亦是公認(rèn)的世界四大名刊(Cell,Nature,Science,PNAS)之一,百年經(jīng)典期刊。自1914年創(chuàng)刊至今,PNAS提供具有高水平的前沿研究報(bào)告、學(xué)術(shù)評(píng)論、學(xué)科回顧及前瞻、學(xué)術(shù)論文以及美國(guó)國(guó)家科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)動(dòng)態(tài)的報(bào)道和出版。PNAS收錄的文獻(xiàn)涵蓋醫(yī)學(xué)、化學(xué)、生物、物理、大氣科學(xué)、生態(tài)學(xué)和社會(huì)科學(xué)。
近年來(lái),環(huán)化學(xué)院在研究生和本科生培養(yǎng)過(guò)程中逐漸摸索出一條具有特色的鮮明途徑,環(huán)化學(xué)院在各位課題組長(zhǎng)帶領(lǐng)下逐漸成長(zhǎng)了一批年輕的科研教師隊(duì)伍。在袁愛(ài)華教授的支持下,楊福副教授帶領(lǐng)的工業(yè)催化課題組取得了一系列科研成果,并培養(yǎng)了一批優(yōu)秀的研究生和本科生。近年來(lái)在化學(xué)、工程、環(huán)境、材料等重要國(guó)際知名期刊如PNAS, Angwante Chemie-International Edition, Applied Catalysis B-Environmental, ACS Catalysis, Green Chemistry, Journal of Hazardous Materials, Environment International等雜志上發(fā)表SCI學(xué)術(shù)論文一百余篇。其中培養(yǎng)本科生以第一作者在Rare Metals, Separation and Purification Technology等一區(qū)、二區(qū)期刊發(fā)表SCI論文15篇,多名本科生被保研至廈門(mén)大學(xué)、華南師范大學(xué)等頂尖課題組進(jìn)行研究生深造學(xué)習(xí)。課題組本科生依托于科研成果連續(xù)獲得了全國(guó)大學(xué)生化工設(shè)計(jì)競(jìng)賽全國(guó)二等獎(jiǎng)(2021/2022/2023)/三等獎(jiǎng)(2021/2022/2023),華東區(qū)化工設(shè)計(jì)競(jìng)賽一等獎(jiǎng)(2021/2022/2023)/二等獎(jiǎng)(2021/2023),江蘇省化工設(shè)計(jì)競(jìng)賽特等獎(jiǎng)(2021)/一等獎(jiǎng)(2022/2023)/二等獎(jiǎng)(2021/2022),全國(guó)大學(xué)生生命科學(xué)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽一等獎(jiǎng)(2023)/三等獎(jiǎng)(2022)等,本科生與研究生獲省級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)計(jì)劃項(xiàng)目,江蘇科技大學(xué)優(yōu)秀本科畢業(yè)論文(2022/2023)等一系列教研成果。
論文鏈接:doi:10.1073/pnas.2306673120.



